Efeitos dos produtos de corrosão do ferro na degradação da estrutura e propriedades da bentonita

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Jun 22, 2023

Efeitos dos produtos de corrosão do ferro na degradação da estrutura e propriedades da bentonita

npj Materials Degradation volume 7, Artigo número: 66 (2023) Cite este artigo 181 Acessos Métricas detalhes A bentonita é um material chave para barreiras de engenharia para evitar águas subterrâneas e nuclídeos

npj Degradação de materiais volume 7, número do artigo: 66 (2023) Citar este artigo

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A bentonita é um material chave para barreiras de engenharia para evitar a migração de águas subterrâneas e de nuclídeos no sistema multibarreira de descarte geológico de resíduos radioativos de alto nível (HLW). No entanto, a sua propriedade de barreira será degradada sob a acção dos produtos de corrosão do ferro dos contentores de eliminação de aço. Neste artigo, os efeitos dos produtos de corrosão do ferro na degradação da estrutura e propriedades da bentonita foram investigados nos ambientes simulados para disposição geológica de HLW. Os resultados mostraram que Fe2+/Fe3+ dissolvido a partir do pó de ferro poderia entrar na camada intermediária de montmorilonita (Mt) e substituir parte do Na+, o que causou a diminuição do volume e do espaçamento intercamadas de Mt, e a integridade estrutural do Mt foi destruída. Macroscopicamente, a absorção de água e a propriedade de inchamento da bentonita diminuíram significativamente. O mecanismo de degradação da estrutura do Mt foi principalmente que o Fe2+/Fe3+ gerado pela corrosão do ferro entrou no domínio intercamada do Mt para compensar o déficit de carga intercamada.

A eliminação geológica profunda é geralmente aceite pela maioria dos países como o único esquema viável para tratar resíduos radioactivos de alto nível (HLW), que adopta principalmente o sistema multi-barreiras para isolar permanentemente os HLW do ambiente vivo1,2,3. No sistema multibarreira, o recipiente à base de ferro e o material tampão/aterro são os principais materiais de engenharia para evitar vazamento de nuclídeos4. Entre eles, a resistência à corrosão do recipiente à base de ferro é o elemento central para atender à estabilidade e durabilidade do sistema de repositório5. Para o material tampão/aterro preenchido entre a rocha circundante e o recipiente metálico, ele deve ter propriedades mecânicas e capacidade tampão adequadas6,7. Sua principal função é aliviar a pressão da rocha circundante sobre recipientes metálicos. Quando o recipiente falha devido à perfuração por corrosão, ele também pode bloquear efetivamente a migração de radionuclídeos para o ambiente circundante8. Portanto, na disposição geológica profunda de HLW, o sistema de material tampão/aterro desempenha um papel crucial na barreira de engenharia, barreira hidráulica e barreira química, bem como na condução e dissipação de calor da decomposição de resíduos radioativos, e é uma garantia eficaz para a segurança e estabilidade a longo prazo do repositório geológico de HLW9,10. No entanto, enfrentará a ameaça de desestabilização e degradação com o descarte, o que pode acelerar o vazamento de nuclídeos e, então, trazer grandes danos à saúde pública internacional e ao meio ambiente ecológico.

A bentonita foi selecionada por muitos países como material tampão para o repositório geológico de HLW devido à sua condutividade de água extremamente baixa e boas propriedades de adsorção de nuclídeos . A montmorilonita (Mt) é o principal componente mineral que incha quando a bentonita absorve água ou soluções12. A estrutura cristalina do Mt pertence ao sistema monoclínico, e cada camada unitária é composta por uma folha octaédrica de Al-O e duas folhas tetraédricas de Si-O. A superfície da camada lamelar Mt é carregada negativamente devido à substituição isomórfica de Mg2+/Fe2+ por Al3+ na folha octaédrica e/ou Al3+ por Si4+ na folha tetraédrica, e a carga negativa pode ser equilibrada por cátions intercamadas como Na+, K+, Ca2+ ou Mg2+12,13. Esses cátions intercamadas são comumente hidratados e trocáveis, portanto a bentonita possui forte capacidade de intumescimento com água, capacidade de adsorção de cátions e capacidade de troca de cátions (CEC) . A água subterrânea geralmente contém cátions como K+, Ca2+ e Na+, que têm um impacto importante na estrutura e no desempenho de tamponamento do Monte. Egloffstein relatou que o Ca2+ na solução salina pode facilmente substituir o Na+ das camadas intermediárias do Mt na bentonita, diminuindo assim o espaçamento entre camadas e capacidade de inchaço do Mt16. Karnland et al. descobriram que o Mt poderia ser dissolvido sob alto valor de pH (pHå 12) e gerar minerais que não incham . Além disso, a porosidade e a permeabilidade da bentonita aumentaram, enquanto o desempenho da barreira tampão diminuiu20. Quando a concentração desses cátions na solução é muito alta, a carga negativa das partículas coloidais de bentonita diminui sob a ação da neutralização elétrica, e a repulsão mútua diminui, resultando na agregação e sedimentação das partículas coloidais de bentonita21. Este efeito corresponde simplesmente à diminuição da espessura da dupla camada elétrica com o aumento da força iônica, e a influência da força iônica na estrutura e propriedades do Mt merece um estudo mais aprofundado. Enquanto isso, a capacidade de adsorção de cátions da bentonita também diminuirá significativamente. Além disso, o colapso da camada intermediária de Mt pode dificultar ainda mais a troca catiônica.

7) was more favorable for the occurrence of such alterations. Perronnet et al. proposed that the heterogeneity of interlayer structure, interlayer charge and surface energy of Mt may also affect the reaction rate27. However, it is still unclear how the characteristics, structure and swelling capacity of bentonite are affected by the corrosion products dissolved from iron-based containers. Moreover, there is also no unified conclusion about the occurrence oxidation state of Fe3+/Fe2+ produced by iron corrosion in Mt structure, whether they are only adsorbed on the surface of Mt and enter the Mt interlayer28,29,30, or further migrate into the octahedral site of Mt like natural Fe3+ in iron-rich Mt26,31,32,33. Thus, it is necessary to carry out this research based on the deep geological disposal scheme of HLW in China and the groundwater characteristics of pre-selected site./p>99.999%), grounded, sieved and vacuum sealed; (3) The iron powder/iron corrosion products and degraded bentonite were separated from the mixed samples by a strong-field magnet./p>

3.0.CO;2-B" data-track-action="article reference" href="https://doi.org/10.1002%2F%28SICI%291097-4555%28199711%2928%3A11%3C873%3A%3AAID-JRS177%3E3.0.CO%3B2-B" aria-label="Article reference 39" data-doi="10.1002/(SICI)1097-4555(199711)28:113.0.CO;2-B"Article CAS Google Scholar /p>